2006年,为配合NDS版(钻石、珍珠版)的上市,TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》(Pokémon Diamond & Pearl,简称DP)。对战开拓区篇结束后,小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别,小胜回到了橙华道馆,小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励,独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。
新登场的女主角小光,其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家,小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间,小智也抵达神奥地区,并在那里和小刚再度会合。机缘巧合,小光救了被火箭队抓走的皮卡丘,三人就一同结伴旅行,展开了新的旅程。
《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播,网络上能够找到前105集的国语配音。
《精灵宝可梦钻石与珍珠》是部反映多主题的动画片,观众可从中观察到弱肉强食的社会也可看到独立成长的重要性。《精灵宝可梦钻石与珍珠》完美的诠释了一个心灵的成长史,营造了一个乌托邦式的社会,这部动画是导演最完美的佳作。故事简单而抽象,传递着最为真挚的情感,《精灵宝可梦钻石与珍珠》有着对爱的探讨,爱作为一种情感,本身很难有一个精确的定义,主角从一开始的冷漠、自私、怯懦,逐渐变成了一个懂爱的女孩,她忍耐、恩慈、包容,这些都是爱所包含的元素。侧面反映出了现代人对单纯、美好事物的渴求。